Chrome浏览器下载与跨设备同步操作可以通过以下步骤实现：
1. 在Chrome浏览器中打开需要下载的文件或网页。
2. 点击浏览器右上角的“下载”按钮，或者使用快捷键Ctrl+Shift+D（Windows）/Cmd+Shift+D（Mac）来下载文件。
3. 下载完成后，文件将自动保存到默认的下载文件夹中。如果需要更改下载文件夹，可以在文件名上右键单击，选择“属性”，然后在弹出的对话框中更改下载文件夹路径。
4. 为了实现跨设备同步，需要在Chrome浏览器中安装并启用“同步”功能。具体操作如下：
- 打开Chrome浏览器，点击右上角的“更多工具”菜单，然后选择“同步”。
- 在同步设置页面，勾选“同步我的浏览数据”和“同步我的书签”选项。
- 点击“确定”按钮，完成同步功能的启用。
5. 在另一台设备上，通过以下步骤访问已同步的数据：
- 打开Chrome浏览器，点击右上角的“更多工具”菜单，然后选择“同步”。
- 在同步设置页面，选择要同步的设备，然后点击“同步”按钮。
- 等待同步过程完成，即可访问到已同步的数据。
注意：不同版本的Chrome浏览器可能有不同的同步设置选项和操作方法，请根据实际情况进行操作。